2013年，钟楚曦与朱丹、何晟铭、孙坚合作出演了蒋家骏执导的都市医疗情感剧《爱的妇产科》，并在剧中饰演了清新甜美且贯穿全剧的小护士杨晨曦，而这也是钟楚曦的首部影视剧作品；此后，钟楚曦又接拍了革命情感剧《生死兄弟情》；同年，钟楚曦还在与邱心志、侯梦瑶、居文沛共同出演的古装人物传奇剧《上官婉儿》中饰演了武则天的侄女韦团儿。

2014年，钟楚曦在与张彬彬、王子鸣等人合作主演的现代爱情网络剧《爱的M型转弯》中饰演了清纯孤女晨晨；随后，钟楚曦再次与蒋家骏导演合作，出演了其执导的都市爱情偶像剧《爱情回来了》；5月，与贾青、韩栋、胡兵联袂出演了都市爱情励志剧《闺蜜的心事》 ；同年，钟楚曦还与张倬闻、李宗翰、萧蔷等人共同主演了年代探案悬疑剧《橙色密码》，并在剧中饰演了风韵十足且充满魄力的单元女一号李梦兰；此外，钟楚曦还在都市情感剧《亮色人生》中饰演了梦想成为歌星的美丽女孩刘莉莉。

2015年，钟楚曦除了继续出演医疗剧《爱的妇产科2》之外；她还与何晟铭、孙坚、jessica c合作主演了年代谍战动作剧《怒海红尘》，并在剧中饰演了拥有优雅气质和一腔热血的戴雨诗；10月1日，钟楚曦正式签约华谊兄弟，并与李小璐、贾乃亮等人共同出演了民国悬疑励志剧《煮妇神探》；随后，钟楚曦还与贺军翔、李念、安七炫联袂主演都市时尚偶像剧《朋友圈儿》，饰演了性格温顺又魅力十足的时尚Girl苏惠。

2016年，钟楚曦与郑恺、郭碧婷等人合作主演了近代人物传奇剧《国士无双黄飞鸿》，并在剧中饰演了美艳动人且风情万种的粤剧女班头号刀马旦岑慧慧；随后，钟楚曦还完成了个人的首部电影作品，她与董子健、春夏合作出演了校园疯狂喜剧片《脱单告急》；同年7月，她再次与郑恺合作并主演了都市情感剧《好久不见》，而她在剧中则饰演海归女叶聪。

2017年，钟楚曦与黄轩搭档主演了冯小刚执导的青春文艺电影《芳华》，凭借该片获得第2届“亚洲璀璨之星”亚洲新锐奖。

2018年1月15日，与成龙、阮经天合作主演的古装奇幻喜剧片《神探蒲松龄之兰若仙踪》正式杀青；随后，与罗晋、谭松韵等合作主演了都市情感片《八月未央》，在片中饰演个性叛逆未央；7月，与胡一天合作主演创业题材青春剧《青春须早为》。

2019年8月3日，担任浙江卫视陌生社交心理学旅行观察真人秀《各位游客请注意》固定嘉宾；10月25日，主演电影《解放·终局营救》，饰演的拥有双重身份的神秘歌女梅艳；10月28日，钟楚曦参加夜晚城市实境追跑真人秀《追我吧》，将与陈伟霆、范丞丞、黄景瑜、宋祖儿、吴宣仪、萧敬腾组成“追我家族”，与素人在夜晚的都市CBD中展开一场“你追我逃”的追逐战。

2020年2月28日，与马思纯、黄景瑜合作主演电影《荞麦疯长》上映。